Não me parece que seja pular etapas ir para C# no seu caso. pelo contrário, parece o caminho natural. De fato hoje quando se fala em desktop não é tão fácil achar solução melhor pronta (as melhores são para programadores bem hard core).
Dê um passo de cada vez. Não se preocupe com passos que podem nem ser oque deseja depois de dar o próximo. Os passos virão. Ou está fazendo algo errado no seu aprendizado.
Vou indicar o que virá no link abaixo :D Mas pode começar pela documentação já linkada por outra pessoa. Por enquanto é só o que eu digo, farei uma lista curada com responsabilidade daqui alguns meses. Chitar qualquer cosia fácil, eu tenho um compromisso maior.
Por favor, não caia na tentação de alguns. Desktop tem inúmeras vantagens que muitos resolveram ignorar, e as desvantagens podem ser todas solucionadas. Então faça desktop, não faça web fazendo de conta que é desktop (vulgo Electron, se for para fazer web e fingir que é desktop tem até coisas melhores para a maioria dos cenários - Electron só é solução porque a escolha foi porca e causou problemas). Só porque algo é popular não significa que deva fazer. E nem é tão popular assim. Para confirmar isso, web é extremamente popular, se for na popularidade não deve nem olhar para desktop. Popularidade não é tudo, qualidade pode ser mais interessante. Entenda que a maioria das pessoas vão mesmo pela popularidade. Sequer resolveram estudar sobre o assunto para decidir, ouvem influenciadores e acabou.
Ao mesmo tempo tenho que dizer que fazer para desktop é ótimo, mas também vai comprar briga. É como tocar música clássica em festa de pancadão. Ok, estou exagerando também. Se achar seu caminho terá um diferencial incrível.
Observou? Faz sentido para você?
Espero ter ajudado. Em geral estou à disposição na plataforma (sem abusos :D)
Farei algo que muitos pedem para aprender a programar corretamente, gratuitamente. Para saber quando, me segue nas suas plataformas preferidas. Quase não as uso, não terá infindas notificações (links aqui).
Cara, você resumiu basicamente o que eu estava pensando, o Electron me pareceu tentador, mas se todo mundo está falando, significa que eu não devo entrar.
Eu recomendo o https://tauri.app que utiliza WebView por trás e por tanto, o tamanho final do instalador é bem pequeno. Não que isso importe muito, mas tem um brasileiro como cofundador. Acho que para você que veio da Web pode ser uma boa.
A questão é que aqui você vai ter que pensar mais em arquitetura de código para não virar bagunça. O tauri oferece uma API que disponibiliza funções que acessam os recursos do S.O. E é possível executar essas funções direto de um componente, por exemplo. O que para mim é um pouco grotesco, por isso que digo, o tauri não é nada opinativo sobre a arquitetura do código. Eu tentaria distanciar ao máximo essa API tauri do seu código de negócio, Clean Arch pode te guiar nisso.
Te garanto que esse framework é relativamente simples de usar, se você considerar as funções básicas de S.O que um app desktop precisa (por exemplo, enviar uma notificação nativa), a API construida pelo tauri serve bem. Porém, se você deseja desenvolver sua própria função para chamar do seu front-end, terá que utilizar Rust para tal.
O tauri está em desenvolvimento para a versão 2.0, o que vai trazer bastante mudanças.
Outro "problema" também, é o tempo de compilação da aplicação que é grande, mas isso é mais um problema de aplicações Rust com muitas depêndencias. Porém há coisas em desenvolvimento no time Rust pra diminuir esse tempo, pesquise depois.
Outro fato legal do tauri, é que ele foca em pelo menos diminuir os problemas de segurança que existe no electron (ou exista). Tem recursos de isolamento para impedir que libs acesse coisas indevidas do seu S.O.
Ah, e fique de olho também na WebGPU, essa tecnologia pode trazer avanços para aplicações desktop baseadas em tecnologias Web. Já que um dos percalços de tecnologia Web para desktop é justamente o desempenho de renderização dos elementos gráficos. Note que uma aplicação baseada em tecnologia Web, nunca passa uma sensação de uma aplicação nativa com fidelidade.